通过光催化水分解技术制备清洁能源氢气,可以有效地实现光能向化学能的转化,对开发清洁能源及降低环境污染等具有重要研究意义。相比于传统的基于金属颗粒的助催化剂来讲,单原子催化体系的成功构建可以显著提高助催化剂的原子利用率,节约成本。然而随着金属粒子的尺寸减小,会导致团聚现象的发生,进而造成催化剂的失活。如何制备高效、稳定的具有光解水产氢活性的单原子催化剂是该领域的关键科学问题。
福建物构所结构化学国家重点实验室张健研究员领导的无机合成化学团队,在国家基金委“无机-有机杂化功能材料”创新群体、中科院战略性先导科技专项(B类)和国家杰出青年基金资助下,利用CdS纳米线与金属配合物离子表面电荷的匹配性,从CdS纳米线表面缺陷出发,通过控制组装浓度和低温煅烧,成功在CdS纳米线表面负载将近1 wt.%的稳定的Pt单原子催化剂。可见光驱动光催化分解水产氢测试表明,此单原子催化剂具有优异的催化活性与稳定性,其产氢效率达到CdS活性的63.77。与此同时,利用稳态荧光、时间分辨荧光、皮秒和纳秒瞬态吸收谱等表征了样品的光吸收和光激发特性、光生电子与空穴的形成和迁移,结合DFT结果揭示了单原子活性位点显著提高光催化产氢速率的作用机制。这项研究成果不仅为构建稳定、高效的单原子催化剂提供了有效方案,同时也可以为研究单原子催化剂的结构-性能构效关系提供借鉴意义。相关研究成果发表于 Nano Energy, 2018, 45, 109-117。
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https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285517308121?via%3Dihub
(张健课题组供稿)