多孔单晶兼具长程有序晶格结构和无序连通孔道结构的双重优势。多孔单晶晶格结构清晰、化学组分精准、终止表面明确,可构筑连续高度扭曲活性表面及精细结构,对于研究各类实际催化反应中的表面结构及催化机制具有重要意义。
在国家重点研发计划变革性技术重点专项、国家基金重大研究计划重点项目、中科院洁净能源联合基金和中科院战略先导B等项目支持下,中科院功能纳米结构设计与组装/福建省纳米材料重点实验室谢奎课题组通过晶格重构策略生长出了2 cm尺寸具有三维连通孔道结构的介孔CeO2单晶,并利用原子层沉积(ALD)技术在多孔单晶扭曲表面上构筑了清晰的单位点Pt1/CeO2活性结构。这种Pt1/CeO2局域结构显著地提高了与Pt离子相连的晶格氧活性,在67 ℃时实现CO完全氧化,并且运行300个小时后无衰减。宏观尺寸多孔单晶可有效调控扭曲表面及精细结构,为后续在表面活性位设计与构筑提供了新的策略。相关成果发表在Angew Chem Int Ed, https://doi.org/10.1002/anie.202013633。论文的第一作者是博士生肖勇纯。
课题组长期从事多孔单晶与多相催化研究,并取得了一系列进展 (Adv Funct Mater, 2020, doi.org/10.1002/adfm.202008900; Angew Chem Int Ed, 2020, 59, 16440; ACS Catal 2020, 10, 3505; Angew Chem Int Ed, 2020, 59, 8729; Nat Commun, 2019, 10, 3168; Nat Commun, 2019, 10, 4727; Adv Mater, 2019, 180655; Nat Commun, 2019, 10, 1173; Nat Commun, 2019, 10, 1550; Sci Adv, 2018, 4, eaar5100; Mater Horiz, 2018, 5, 953; Nat Commun, 2017, 8, 2178; Nat Commun, 2017, 8, 14785)。
(谢奎课题组供稿)