多孔单晶整体式催化材料兼具长程有序晶格结构和无序连通孔道结构的双重优势,其晶格结构清晰、化学组分精准、表面组成明确,可构筑连续高度扭曲活性表面及精细结构,对于研究各类实际催化反应中的表面结构及催化机制具有重要意义。
在国家重点研发计划变革性技术关键科学问题重点专项、国家基金重大研究计划重点项目、中科院洁净能源联合基金和中科院战略性先导科技专项(B类)等项目支持下,中科院功能纳米结构设计与组装/福建省纳米材料重点实验室谢奎课题组通过晶格重构策略生长出了具有三维连通孔道结构的介孔Mn2O3和Mn3O4厘米尺寸单晶,通过负载Pt在表面晶格中构建了孤立的结构精细的PtO1.5和PtO1.4活性中心。局域结构中,与Pt离子相连的晶格氧更容易活化,表面氧交换系数因此提高了7-8倍。多孔单晶整体式催化材料65°C实现CO完全氧化,运行300小时性能无衰减。多孔单晶整体催化材料对构筑表界面精细结构具有独特优势,对实际催化反应表界面催化机制研究具有重要意义。
相关成果发表在CCS Chemistry, https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.021.202000740,论文第一作者是林国明副研究员。
图:多孔Mn3O4单晶表面构建孤立的结构精细的PtO1.5和PtO1.4活性中心,增强一氧化碳催化氧化的性能
课题组长期从事多孔单晶与多相催化研究,并取得系列进展: Angew Chem Int Ed, 2021, 60, 9311; Angew Chem Int Ed, 2021, 60, 5240; Adv Funct Mater, 2021, 31, 2008900; Angew Chem Int Ed, 2020, 59, 16440; ACS Catal 2020, 10, 3505; Angew Chem Int Ed, 2020, 59, 8729; Nat Commun, 2019, 10, 3168; Nat Commun, 2019, 10, 4727; Adv Mater, 2019, 180655; Nat Commun, 2019, 10, 1173; Nat Commun, 2019, 10, 1550; Sci Adv, 2018, 4, eaar5100; Mater Horiz, 2018, 5, 953; Nat Commun, 2017, 8, 2178; Nat Commun, 2017, 8, 14785.
(谢奎课题组供稿)