多孔单晶催化材料兼具长程有序晶格结构和无序连通孔道结构的双重优势,其晶格结构清晰、化学组分精准、表面组成明确,可构筑表界面精细结构,对于研究各类实际催化反应中的表界面结构及催化机制具有重要意义。
在国家重点研发计划变革性技术关键科学问题重点专项、国家基金重大研究计划重点项目和中科院战略性先导科技专项(B类)等支持下,中科院功能纳米结构设计与组装/福建省纳米材料重点实验室谢奎课题组通过晶格重构策略生长出了2厘米尺寸具有三维连通孔道结构的多孔单晶CeO2催化材料,并在表面原位析出单晶Ni纳米颗粒构建了结构清晰的金属-载体活性界面结构,有效活化碳氢键并促进了CO2吸附解离,在450 °C实现CH4/CO2的高效转化,运行240小时性能无明显衰减。多孔单晶CeO2催化材料表面原位脱溶构建具有强相互作用的金属-氧化物界面,表现出优异的抗烧结和抗积碳性能。
相关成果发表在Angew Chem Int Ed, https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202113079,论文第一作者是博士生肖勇纯。
图:多孔单晶CeO2催化材料原位脱溶活性界面结构增强甲烷干重整
课题组长期从事多孔单晶催化材料研究,并取得系列进展: Angew Chem Int Ed, 2021, 60, 21746; Angew Chem Int Ed, 2021, 60, 18792; CCS Chem. 2021, 3, 1341-1351; Angew Chem Int Ed, 2021, 60, 9311; Angew Chem Int Ed, 2021, 60, 5240; Adv Funct Mater, 2021, 31, 2008900; Angew Chem Int Ed, 2020, 59, 16440; ACS Catal 2020, 10, 3505; Angew Chem Int Ed, 2020, 59, 8891; Nat Commun, 2019, 10, 3618; Nat Commun, 2019, 10, 4727; Adv Mater, 2019, 1806552; Nat Commun, 2019, 10, 1173; Nat Commun, 2019, 10, 1550; Sci Adv, 2018, 4, eaar5100; Mater Horiz, 2018, 5, 953; Nat Commun, 2017, 8, 2178; Nat Commun, 2017, 8, 14785。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202113079
(谢奎课题组供稿)